武科大网讯（通讯员李江江）近日，化学与化工学院/核磁共振与分子科学交叉研究院郑安民教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》上发表了题为“Spatially Proximate Acid Sites in Zeolites Synergistically Boost Alkane Activation”的重要研究成果。郑安民教授与中国科学院精密测量科学与技术创新研究院易先锋副研究员为共同通讯作者，邢友东和肖瑶博士为共同第一作者，我校为论文第一单位。
轻质烷烃的C-H键活化是现代石油化工领域关键过程之一，其转化效率直接影响异构化、烷基化等重要工艺的经济性。长期以来，学术界和工业界普遍将分子筛的催化活性归因于孤立布朗斯特酸位点的酸强度，认为酸强度越高，活化烷烃的能力越强。然而，受限于分子筛骨架酸性的本征可调范围，单纯依靠增强酸强度来提升催化性能的策略已接近理论天花板。因此，如何在原子尺度上设计并构筑更为高效的活性微环境，成为该领域亟待突破的核心科学问题。
针对这一难题，研究团队从位点协同的全新视角出发，揭示了在蒸汽处理后的ZSM-5分子筛中，一种特殊活性结构的存在与作用机制。研究发现，部分水解的骨架铝物种（B2位点）能够与邻近的经典布朗斯特酸位点（B1位点）共同构建一个邻近酸位微环境。在这一微环境中，B2位点上的Al–OH基团对丙烷分子表现出更强的本征吸附亲和力，能够优先将烷烃分子富集于孔道内的活性区域；随后，邻近的B1位点对已吸附的分子进行有效的C–H键极化与活化。这种空间邻近位点之间的协同作用，显著加速了烷烃活化过程，将丙烷转化率从传统催化剂的27.2%提升至37.5%。在实验方法上，该研究首次将多维固体核磁共振技术与原位红外二维相关光谱相结合，从分子层面直接观测并定量解析了邻近酸位点的协同工作机制。
该研究突破孤立酸中心强度决定催化活性的传统认知，从实验与理论双维度阐明邻近酸位协同驱动烷烃活化的分子机制，开辟了通过微环境工程理性设计高效分子筛催化剂的新途径，对烷烃高值化利用与工业催化进步具有重要科学意义。
本研究获得了国家重大研发计划、国家自然科学基金、湖北省自然科学基金以及武汉市自然科学基金等项目的支持。
